從損傷機理視角研究雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠：通過單調(diào)加載預(yù)測循環(huán)加載行為

同傳統(tǒng)的單網(wǎng)絡(luò)水凝膠相比，雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠（DN凝膠）表現(xiàn)出較良好的抗拉伸性能與較大的能量耗散能力，因此具有較高的斷裂應(yīng)變與斷裂韌性。在DN凝膠的微觀變形過程中，其疲勞與斷裂行為將同時受到微觀網(wǎng)絡(luò)組成與損傷機制的影響。為此，西安交通大學與香港城市大學劉子順等學者研究了網(wǎng)絡(luò)組成對DN凝膠在單調(diào)載荷下的變形模式和斷裂韌性的影響，并在此基礎(chǔ)上提出了一個損傷模型，該模型定量描述了DN凝膠在循環(huán)加載過程中的應(yīng)力-應(yīng)變關(guān)系和耗散能密度變化。

首先，本文通過調(diào)整DN水凝膠中各微觀網(wǎng)絡(luò)的單體濃度與交聯(lián)度，制備了不同網(wǎng)絡(luò)組成的DN水凝膠，并進行了單軸拉伸實驗，應(yīng)力-應(yīng)變曲線如圖1所示。隨著單體濃度和交聯(lián)度的降低，不同網(wǎng)絡(luò)組成的DN水凝膠均出現(xiàn)表觀模量的降低，其變形表現(xiàn)為如圖2所示的五種模式。隨后，本文基于撕裂實驗測定了DN水凝膠的斷裂韌性，從而建立了DN水凝膠的斷裂應(yīng)變、斷裂韌性與變形模式的聯(lián)系，如圖3所示。“Ductile & Necking"型的DN水凝膠表現(xiàn)出較大斷裂應(yīng)變的同時具有較大的斷裂韌性。

圖1 具有不同網(wǎng)絡(luò)組成的DN凝膠的應(yīng)力-應(yīng)變關(guān)系

圖2 DN水凝膠在單調(diào)加載下五種變形模式

圖3五種變形模式的DN凝膠的斷裂應(yīng)變與斷裂韌性分布

為了深入探究DN凝膠的損傷機制和能量耗散過程，本文建立了一個基于單調(diào)加載的損傷模型，該模型考慮損傷演化對循環(huán)加載過程中初始模量與硬化模量的影響。DN凝膠的硬化模量與第一網(wǎng)絡(luò)顯著相關(guān)，如圖4所示，在預(yù)屈服階段近似線性增加，在屈服和硬化階段近似對數(shù)衰減。初始模量大小同時受到第一網(wǎng)絡(luò)和第二網(wǎng)絡(luò)的影響，但初始模量變化的速率則與第二網(wǎng)絡(luò)無關(guān)，如圖5所示，在預(yù)屈服階段初始模量隨最大應(yīng)變線性衰減，在屈服和硬化階段則趨于穩(wěn)定值。基于上述觀察，本文建立了硬化模量和初始模量隨最大應(yīng)變演化的理論模型，模型參數(shù)均可通過單調(diào)加載試驗得到。基于上述理論模型和單調(diào)加載曲線，可近似求解循環(huán)過程中的能量耗散密度，如圖6所示。為了證明上述損傷模型對具有不同物理和化學網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的DN凝膠的適用性，本文合成了兩種網(wǎng)絡(luò)之間具有不同物理纏結(jié)密度和具有不同化學組成的DN凝膠，如圖7所示。模型預(yù)測結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)吻合良好。

圖4 硬化模量隨最大應(yīng)變的變化

圖5 初始模量隨最大應(yīng)變的變化

圖6 DN凝膠在循環(huán)載荷作用下不同拉伸階段的耗散能密度預(yù)測方法

圖7 模型預(yù)測結(jié)果與循環(huán)加載試驗實驗結(jié)果的比較

綜上所述，本文研究了網(wǎng)絡(luò)組成對DN凝膠在單調(diào)加載下的變形模式和斷裂韌性的影響，并為其中具有較好斷裂應(yīng)變和斷裂韌性表現(xiàn)的“Ductile & Necking"型水凝膠建立了損傷模型，實現(xiàn)了對DN凝膠在循環(huán)加載下的應(yīng)力-應(yīng)變響應(yīng)與能量耗散密度的理論預(yù)測。值得注意的是，本文的DN凝膠由剛度較高、脆性較大且分子鏈更短的第一網(wǎng)絡(luò)與柔度較高、韌性較強且分子鏈更長的第二網(wǎng)絡(luò)共同組成，循環(huán)加載過程中損傷幾乎全部源于第一網(wǎng)絡(luò)的斷裂，本文建立硬化模量與初始模量之間的聯(lián)系基于該損傷機制，且是在此基礎(chǔ)上構(gòu)建了相應(yīng)的損傷模型，在學習與借鑒過程中需要注意模型的適用性。

相關(guān)論文以“Damage mechanism insights into double network hydrogels: Predicting cyclic loading behaviors via monotonic loading"為題發(fā)表在《Journal of the Mechanics and Physics of Solids》。